通过H_2气体小分子原位调控技术制得系列NiMoS-nH_2[n=0.5,1.0,1.4,2.0,为H_2压力(MPa)]催化剂，活性评价结果表明，2　MPa的H_2原位调控制得的NiMoS催化剂(NiMoS-2.0H_2)具有最优的加氢脱硫活性；进一步制备具有介孔结构的Al_2O_3载体，并采用原位生长法，制得NiMoS-2.0H_2@Al_2O_3负载型加氢脱硫催化剂，活性评价结果表明，负载型NiMoS-2.0H_2@Al_2O_3较NiMoS-2.0H_2加氢脱硫性能显著提升，在温度240℃和压力2　MPa条件下，苯并噻吩脱除率高达73%,脱硫效率约为NiMoS-2.0H_2粉末催化剂的两倍。XRD、XPS、N_2吸附-脱附表征分析表明，负载型NiMoS-2.0H_2@Al_2O_3具备超高的比表面积，可显著提高NiMoS-2.0H_2表面分散，是构成其高活性的重要原因。通过气体小分子原位调控及原位生长制备策略，成功开发一种新型高效非贵金属负载型加氢脱硫催化剂，研究结果可为其他高效加氢脱硫催化剂开发提供设计思路。