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采用老化处理与水热碳化结合的策略,以葡萄糖为碳源,成功制备了球形花状多孔碳材料,相应Pd(OH)2/C催化剂在笼形底物的氢解脱苄反应中显示出优异的催化活性.具体研究了MgCl2/Na2CO3物质的量比、葡萄糖浓度和老化处理对碳材料形貌的影响,确定了球形花状多孔碳材料的较佳制备条件.通过扫描电镜、粉末X射线衍射和氮气吸/脱附测试表征了原位自生模板剂和多孔碳材料的形貌、晶相结构及比表面积和孔径分布.发现将MgCl2和Na2CO3在常温下混合,首先生成的是棒状碳酸镁,经过80 ℃老化处理后,转变为球形花状碱式碳酸镁,它是葡萄糖水热碳化的模板剂.

Keyword ：

老化处理 多孔碳材料 水热合成 氢解脱苄 原位自生模板法

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基于分子动力学方法,探究了 4种阳离子(K+、Na+、Ca2+、Mg2+)对氯离子在水化硅酸钙(C-S-H)凝胶孔中扩散行为的影响机理.结果表明:C-S-H对氯离子的吸附量与其对阳离子的吸附能力相关;Ca2+和Mg2+可以促进氯离子的吸附,使C-S-H中的表面钙容易脱附进入溶液,延长氯离子和孔隙水的空间相关性,导致氯离子周围形成多层水合壳,降低其扩散能力;在被C-S-H层吸引的阳离子以及水分子的共同作用下,4种溶液中C-S-H凝胶孔中的氯离子扩散系数大小依次为KC1＞NaCl＞CaCl2＞MgCl2.

Keyword ：

分子动力学 阳离子 氯离子扩散 吸附能力 水化硅酸钙

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对赤泥材料进行酸改性,利用XRD、N2 吸附-脱附等方法对改性赤泥材料结构进行表征,通过DFT计算结果对赤泥材料表面的吸附行为进行分析,考察了赤泥用于甲苯氧化的吸附性能及稳定性.实验结果表明,Pd负载量为0.3%(w)的改性赤泥对甲苯的吸附效果最优,饱和吸附容量为 18.4 mg/g.酸改性有效提高了赤泥的比表面积,有利于甲苯分子的吸附,负载Pd有助于提高赤泥的甲苯吸附性能,适量的Pd可增加赤泥材料的活性位点,有利于Pd在材料表面的附着和分散.随反应时间的延长,赤泥材料的甲苯催化效率基本稳定在90%左右,具有良好的稳定性.

Keyword ：

吸附 赤泥 甲苯 催化氧化

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通过H_2气体小分子原位调控技术制得系列NiMoS-nH_2[n=0.5,1.0,1.4,2.0,为H_2压力(MPa)]催化剂，活性评价结果表明，2 MPa的H_2原位调控制得的NiMoS催化剂(NiMoS-2.0H_2)具有最优的加氢脱硫活性；进一步制备具有介孔结构的Al_2O_3载体，并采用原位生长法，制得NiMoS-2.0H_2@Al_2O_3负载型加氢脱硫催化剂，活性评价结果表明，负载型NiMoS-2.0H_2@Al_2O_3较NiMoS-2.0H_2加氢脱硫性能显著提升，在温度240℃和压力2 MPa条件下，苯并噻吩脱除率高达73%,脱硫效率约为NiMoS-2.0H_2粉末催化剂的两倍。XRD、XPS、N_2吸附-脱附表征分析表明，负载型NiMoS-2.0H_2@Al_2O_3具备超高的比表面积，可显著提高NiMoS-2.0H_2表面分散，是构成其高活性的重要原因。通过气体小分子原位调控及原位生长制备策略，成功开发一种新型高效非贵金属负载型加氢脱硫催化剂，研究结果可为其他高效加氢脱硫催化剂开发提供设计思路。

Keyword ：

催化剂工程 双金属硫化物 原位合成 小分子调控 负载型催化剂

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以铝工业固废赤泥(RM)为原料,采用酸碱对其改性后作为载体通过湿浸渍法负载四乙烯五胺(TEPA),制备了一种低成本RM基固态胺吸附剂(TEPA-MRM).利用TG、SEM、N2 吸附-脱附等方法对TEPA-MRM进行了表征,考察了不同条件对其吸附性能的影响.实验结果表明,酸碱预处理使RM的孔结构改善,有利于有机胺的负载.制备TEPA-MRM适宜的条件为:干燥温度60℃、预处理温度100℃、TEPA负载量20%(w)、吸附温度70℃,在上述条件下,TEPA-MRM对CO2 的吸附量为 13.25 mg/g,相比改性RM提高了近15 倍.经 8 次吸附-脱附循环后,TEPA-MRM吸附量仅下降 18.3%.实现了CO2 捕集和工业固废RM资源化利用的双重目标.

Keyword ：

赤泥 循环稳定性 改性 CO2吸附活性 固态胺吸附剂

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采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化Nox还原和N2O分解的性能.以实现Nox和N2O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13 质量比为 4:1 的Fe0.4Cu0.1催化剂,进一步考察了进气组成对Nox、N2O和NH3 转化率的影响,并采用N2吸脱附、XRD、NH3-TPD、UV-Vis DRS和H2-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明,Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化Nox还原和N2O分解性能.采用Fe0.4Cu0.1催化剂、[NH3]/[Nox]为1时考察的温度范围内NH3仅还原Nox,而N2O通过分解去除,450℃时Nox和N2O转化率分别为 93.4%和 100%.高温(>350℃)下NH3被O2氧化导致Nox转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N2O分解形成的氧物种可使Nox在进气中无O2条件下实现高效还原.进气中含 2%H2O对高温(450℃)下Fe0.4Cu0.1表面Nox的还原和NH3的氧化无显著影响,但对N2O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu2+离子,可为NH3-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe3+离子和催化N2O分解的FexOy物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N2O分解形成的氧物种,从而有利于低温(≤450℃)下N2O的转化.但由于N2O分解的温度范围内Nox转化率本身较高,NO氧化对于脱硝的促进作用不显著.

Keyword ：

N2O分解 NOx还原 复合催化剂 Fe-Beta Cu-SSZ-13

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本实用新型涉及降温伞具技术领域，提供一种雾化喷洒降温伞，包括：伞体与雾化喷洒装置；伞体的表面设置有天空辐射制冷材料层与水凝胶材料层，天空辐射制冷材料层用于降低伞体的表面温度，在一定湿度的条件下冷凝空气中水蒸气，水凝胶材料层在夜间吸附大气中的水蒸气，日间利用太阳光照射将水蒸气从中脱附出来并形成液态水；伞体上设置有蓄水槽，蓄水槽用于盛接伞体表面的冷凝水以及水凝胶材料层脱附出来的液态水；雾化喷洒装置与蓄水槽连通；本实用新型通过利用天空辐射制冷材料层与水凝胶材料层从空气中取水，从而实现自动为雾化喷洒装置提供水源。

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通过等体积浸渍法制备了一系列Mn-Ce/γ-Al_2O_3催化剂,并考察不同CeO_2负载量对MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂催化氧化甲苯性能的影响。利用XRD、N_2吸脱附曲线、TEM、H_2-TPR、XPS和O_2-TPD等方法表征催化剂比表面积、表面形貌及氧化还原性能。结果表明，CeO_2的负载一定程度上降低了MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂的比表面积,且催化剂仍保持介孔结构。CeO_2的存在增加了催化剂表面的化学吸附氧含量，其良好的储放氧能力促进了Mn~(3+)向Mn~(4+)的转化；Mn和Ce之间存在较强的协同作用,与MnO_x相邻的CeO_2更容易打开Ce—O键释放活性氧,加速氧化还原进程，Mn_(0.6)Ce_(0.4)/γ-Al_2O_3催化剂T10和T90与MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂相比分别降低20和40℃。本研究可为VOCs催化氧化技术中低成本金属催化剂的开发提供参考。

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协同作用 催化氧化 MnO_2 CeO_2 甲苯

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分别采用离子交换和浸渍法制备了 Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13催化剂,考察了催化剂选择性催化NH3氧化(NH3-SCO)的性能,以提高低温(≤200℃)下NH3转化率和N2选择性为目标,优选出离子交换2次制备的Cu-SSZ-13(2)催化剂,考察了 O2含量和空速对Cu-SSZ-13(2)催化NH3氧化性能的影响,并采用N2吸脱附、XRD、NH3-TPD和NH3-TPSR等手段对催化剂理化特性及表面反应过程进行了表征.结果表明,采用Cu-SSZ-13(2)催化剂200℃时NH3转化率为98.5％,N2选择性为92.2％;O2含量增加时低温下NH3转化率提高,但N2选择性降低;空速增大时低温下NH3转化率降低,而N2选择性受空速影响不大.NaO副产物的生成是Cu-SSZ-13和CuO/SSZ-13低温(≤200℃)下催化NH3氧化时 N2 选择性较低的主要原因.与CuO/SSZ-13相比,Cu-SSZ-13(2)的比表面积、孔容和孔径更大,表面CuO较少而Lewis和Br?nsted酸位点更多,这些可能是导致Cu-SSZ-13(2)具有较好的低温催化NH3氧化活性和N2选择性的原因.除N2O外,Cu-SSZ-13(2)表面NH3-TPSR过程中也检测到NO和NO2副产物,结合低温下NH3氧化时NO和NO2选择性随空速升高而增大的结果,推测Cu-SSZ-13(2)表面NH3-SCO遵循内部选择性催化还原(iSCR)机理.

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Cu-SSZ-13 N2选择性 反应机理 氨 选择性催化氧化

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含氰废气作为一类挥发性有机物,具有剧毒性和致癌性,较低浓度的排放即可对人类健康造成严重危害,其在金属改性沸石催化剂上的选择性催化燃烧因其高效性和产物高选择性备受关注。以乙腈、乙烷作为含氰废气的典型组分,采用浸渍法制备了(2%、3%、5%、7%、10%)Cu、Fe、Co/ZSM-5、BEA、MOR催化剂,考察了其含氰废气选择性催化燃烧活性。选择性能优异的催化剂,运用XRD、氮气吸附-脱附、NH_3-TPD、H_2-TPR、XPS和EPR等手段对催化剂的理化性质进行了表征。7%Cu-ZSM-5的催化活性最佳,300℃实现了乙腈和乙烷的完全转化,N_2产率最高达97%。结果表明催化剂的氧化还原能力是决定含氰废气催化燃烧效率的决定性因素,金属的化学性质对含氰废气的转化率具有重要影响作用,N_2的选择性是由催化剂的酸性强弱、氧化还原能力以及分子筛的拓扑结构共同决定的。

Keyword ：

选择催化燃烧 含氰废气 分子筛 表面改性

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