一种硅氮烷改性Silicalite-1分子筛填充硅橡胶复合膜的制备方法属于渗透汽化膜分离领域。本发明的关键在于使用硅氮烷对实验室自制的Silicalite-1分子筛改性后与PDMS铸膜液共混，采用浸渍法制备PDMS/PSF复合膜。本发明通过减小Silicalite-1分子筛的粒径改善了分子筛在有机聚合物中的分散性，同时通过硅氮烷的改性使得分子筛的疏水性得到大幅度提高。该填充复合膜对乙醇/水溶液有良好的分离效果，对于浓度为2.5%-20%的乙醇水溶液，温度在30℃-60℃范围内，膜的分离因在7.84-13.2之间，渗透通量为173.84-1000g/m2h。本发明制备的硅氮烷改性Silicalite-1分子筛填充聚PDMS/PSF复合膜制备工艺简单，分离效果较好，在渗透汽化优先透醇膜应用方面有广阔前景。