铜及其合金纳米晶在催化领域有着广泛的应用,然而如何保持其催化过程中的高活性与高稳定性,并实现其简便、快捷、低成本制备仍是需要重点关注的问题。本团队试图通过二维限域结晶路径制备铜纳米晶负载的层状化合物复合材料,并在突出资源回收和循环经济的背景下,基于地质学领域CO2的岩石风化作用原理,探索诸如铜及其合金纳米晶的高效绿色制备化学,构筑金属纳米晶负载的SiO2系列功能材料。层状硅酸盐黏土的二维层间域可作为有效的纳米晶生长场所:当层间有限的原料被消耗或有限的空间被占据时,纳米晶停止生长,从而实现对金属纳米晶微观结构、形貌尺寸控制的有效调控;此外,二维层状空间的弱电场可改变纳米晶表面的势能分布,限域微环境通过与活性结构、反应物的弱相互作用而实现对纳米晶表面化学的调变,进而降低化学反应能垒,触发纳米材料独特的催化转化效应,因此为设计、构建高效稳定的金属纳米晶复合材料体系提供了重要依据。相比其他层状黏土矿物,麦羟基硅钠石(Na2Si14O29?nH2O,　n=0-20)成分均一、结构规整,经过扩层预处理的麦羟基硅钠石层空间结构得到优化,通过＂金属离子交换-气氛还原＂普适性途径可将CuO、ZnO、Ag2O以及Cu、Zn、Ag等纳米粒子插层于麦羟基硅钠石的层间。优选的铜纳米晶改性的麦羟基硅钠石展现出高效的硝基苯酚催化加氢性能。富钙硅酸盐材料体系(钢渣、自然矿物等)是一类重要的重金属吸附剂,团队首先以典型多尺度富钙硅酸盐材料为框架,优化铜离子吸附性能;而后基于地质学岩石风化作用原理,探索其CO2多相风化脱钙过程的高效绿色化学,结合H2/Ar(5vol%H2)气氛还原使碱性基底富钙硅酸盐向惰性基底SiO2相发生转变,衍生构筑M10…Mn0@SiO2系列功能材料(M0:源于吸附质离子的金属纳米晶,M=Cu、Fe、Co、Ni、Zn、Ce等),并结合理论计算研究金属纳米晶结构形貌调变、异质界面耦合、活性点位构建的化学控制要素;最后通过复合材料电子供体的界面作用所触发的高毒污染物化学转化脱毒验证功能化效果。优选的Cu-Ni纳米晶异质结具有强烈的电子相互作用,使得Cu-Ni双金属催化剂同样具有优秀的硝基苯酚催化加氢能力。基于以上研究结果,我们证实了铜纳米晶在硅酸盐层间可控结晶并保持高效催化能力的可能性,也验证了回收吸附剂制备以Cu-Ni双金属纳米异质结为代表的复合催化剂的可行性。相关工作目前仅仅做出了有意义的初步探索,然而实现环境可持续性背景下...